Étude de premiers principes des pérovskites

Abstract

Nous présentons une étude de premiers principes des propriétés structurales, élastiques, vibrationnelles, thermodynamiques et transition de phase pour les deux alliages LixNa1-xMgH3 et BaxSr1-xLiH3. L'énergie totale et l'enthalpie de formation obtenues montrent que LixNa1-xMgH3 subit une transition de phase structurale de la phase orthorhombique Pnma à la phase polaire R3c autour de la concentration x=0.7. Sous pression, la phase R3c se transforme en Pnma et les valeurs de la pression de transition obtenues sont respectivement de 0.32, 1.79 et 4.07 GPa pour x = 0.7, 0.75 et 0.8. Les spectres de phonons calculés pour différentes valeurs de x montrent l'apparition d'un mode doux (B2u) au centre de la zone associé à cette transition de phase. Les fréquences de phonons au centre de la zone pour les modes Raman-actif et infrarouge sont prédites pour les deux structures pour différentes concentrations de lithium. Les constantes élastiques ont été étudiées. La variation des grandeurs thermodynamiques avec la température pour différentes valeurs de x dans les deux structures est prédite. La variation des paramètres structuraux, les constantes élastiques, les fréquences des phonons optiques au centre de la zone de Brillouin, les constantes diélectriques électroniques et statiques, les charges effectives de Born ont été étudiées en fonction de la concentration en baryum dans l'alliage BaxSr1-xLiH3. Nos résultats indiquent que toutes ces propriétés suivent une loi quadratique en x. Les valeurs des paramètres de bowing sont prédites. De plus, les constantes des forces interatomiques longitudinales de Li-H et H-(Sr/Ba) diminuent avec x tandis que Li-(Sr/Ba) augmentent. La variation des constantes élastiques et des fréquences de mode acoustique avec la pression indique qu'il n'y a pas de transition de phase dans la gamme de pression considérée. La variation des grandeurs thermodynamiques avec la température pour différentes valeurs de x dans les deux structures est prédite.